Vilniaus arkivyskupijos jaunimo centrą 1994 metais įsteigė arkivyskupas Audrys Juozas Bačkis. VAJC įsteigimas buvo Bažnyčios dėmesio bei rūpesčio jaunais žmonėmis ženklas.

Nuo 1994-ųjų iki 1999-ųjų VAJC‘o vadovu buvo Andrius Sprindžiūnas. Tuo laikotarpiu VAJC’as stengėsi įsivardyti jaunimo poreikius ir juos atliepti pagal tuometines galimybes.

1999 metais VAJC‘ui ėmė vadovauti Birutė Švedaitė. VAJC veikla pradėjo plėsti savo veikimo teritoriją, organizacijoje padidėjo darbuotojų skaičius, VAJC išgrynino savo darbų gaires bei išpėtojo koncepciją, kuri davė pamatus tolesnei VAJC veiklai:

  • organizuoti renginius,
  • seminarus,
  • jaunimo susitikimus su Vilniaus arkivyskupu,
  • platinti informaciją apie katalikišką veiklą,
  • skatintinti krikščioniškų jaunimo bendruomenių veiklą bei tarpusavio bendradarbiavimą,
  • platinti susistemintą informaciją apie katalikiškas stovyklas, piligrimines keliones, rekolekcijas,
  • rengti Vilniaus arkivyskupijos jaunimo dienas,
  • prisidėti organizuojant Lietuvos jaunimo dienas bei Pasaulines jaunimo dienas,
  • ugdyti jaunus katalikiškų jaunimo bendruomenių lyderius ir t.t.

Nuo 2002-ųjų iki 2004-ųjų Vajcui vadovavo Margarita Vyskupaitienė. Po jos organizacijos vadovavimą perėmė Daiva Kaleckaitė.

Nuo 2005-ųjų iki 2014 m. Vajc vadovė buvo Dalia Macevičiūtė.

2014 m. laikinai vadovės pareigas ėjo Šarūnė Jasiūnaitė Zovienė. Vėliau – iki 2017 metų centrui vadovavo Kristina Žaldokaitė, po kurios pareigas perėmė ir šiomis dienoms centrui vadovauja Kristina Trinkūnaitė.

Vilniaus arkivyskupas Kardinolas A. J. Bačkis nuo pat VAJC įsteigimo ypač rūpinosi jaunimo pastoracija. Šiai veiklai stiprinti VAJC yra skiriami jaunimo sielovadininkai. Pirmasis juo tapo kun. Žydrūnas Vabuolas, vėliau po jo sekė kun. Andžej Šuškevič, kun. Janušas Andruškevičius, kun. Rimgaudas Šulys, kun. Andžej Bogdevičius, kun. Marius Žitkauskas, kun. Mindaugas Bernotavičius. Šiandien VAJC sielovadininko pareigas eina kun. Jaroslav Spiridovič.